В дисертації вирішено наукову проблему встановлення механізмів, відповідальних за електронне перенесення та фазові і структурні зміни, що відбуваються в різного виду складних конденсованих середовищах під дією великих доз радіаційного опромінення. Твердо встановлені закономірності і отримані вихідні дані з механізмів утворення, властивостей і поведінки композицій, що містять опромінене ядерне паливо, надають можливість розв’язку низки прикладних проблем загальнодержавного і міжнародного значення, пов’язаних з необхідністю вироблення стратегії і технологій поводження з такими матеріалами, а також винайденням науково обґрунтованого прогнозу і поведінки таких матеріалів в майбутньому. Виходячи з аналізу отриманих даних, можна сформулювати такі основні висновки, що випливають з результатів проведених досліджень: 1. Встановлено, що в сильнолегованому n,p-Si0.7Ge0.3 з металічною провідністю, де концентрація домішок більша за моттівську на три порядки, під дією високоінтенсивного нейтронного опромінення відбувається структурний фазовий перехід метал-ізолятор типу ІІ за Андерсоном за рахунок структурного розширення енергетичної смуги домішкових станів. В опроміненому n,p-Si0.7Ge0.3 формується складна енергетична структура смуги локалізованих станів, що виникає через далекодіючу кулонівську взаємодію між станами, що лежать в околі рівня Фермі. Ідентифіковано появу гігантської (порядку 10 меВ) кулонівської щілини в густині цих станів, зумовлену незвичайно високою домішковою концентрацією в ізоляторі за одночасної відсутності сильної компенсації. В разі відпалу опроміненого n,p-Si0.7Ge0.3 за температур, коли kТВ порівнянне з енергіями, що відповідають ширині смуги локалізованих станів, відбувається зворотній перехід ізолятор-метал з практично повним відновленням основних кінетичних параметрів матеріалу до значень, характерних для вихідного металічного матеріалу. 2. Створено радіаційну технологію отримання напівпровідникового матеріалу з дуже особливими властивостями, що може бути запропонований для низькотемпературної (в тому числі для Т < 1 К) термометрії і має низку суттєвих переваг над тими, що існують. При цьому розв’язано актуальну проблему з забезпечення коректної низькотемпературної термометрії в магнітному полі. 3. Провідним фізико-хімічним процесом, відповідальним за формування ЛПВМ в умовах важкої ядерної аварії, є високотемпературна взаємодія силікатних матеріалів конструкції реактора з оболонками ТВЕЛ і подальша їх взаємодія з окисленим в повітрі паливом, а не утворення уран-цирконієвої евтектики, як це вважалось раніше. Температура приблизно до 1200 С видається достатньою для розвитку такого процесу. Подальше розповсюдження ЛПВМ на великі відстані від
місця їх формування пояснюється порівняно високою їх плинністю за помірних температур (850 - 950 С), що значною мірою додатково забезпечується за рахунок терморадіаційних явищ. Самі ж ЛПВМ не містять макроскопічних включень палива і через це являють собою гомогенну в нейтронно-фізичному відношенні систему, в якій досягнення критичності неможливе, себто наявні скупчення ЛПВМ в ОУ не становлять ядерної небезпеки.
4. Загальновідомі важкі радіоекологічні наслідки аварії 1986 р. в основному обумовлені руйнуванням оболонок значної частини ТВЕЛ, а також паливної матриці при високотемпературній взаємодії з силікатами, в результаті чого опромінене ядерне паливо втратило здатність утримувати продукти поділу/напрацювання в своєму об’ємі. Це стало можливим через застосування в конструкції канального реактора теплоізолюючого (і нейтронно-захисного) заповнювача саме серпентиніту (й інших елементів конструкції, що містять силікати). Останнє є інженерним прорахунком, через який конструкція РВПК-1000 не тільки не має здатності обмежувати радіаційну дію (на персонал, населення та оточуюче середовище) за тяжких ядерних аварій, але й може значно посилювати її; в такому сенсі конструкція не відповідає нормативним вимогам з безпеки реакторних установок. 5. В результаті ґрунтовного експериментального дослідження тепло-фізичних, фізико-механічних, магнітних та структурних властивостей ЛПВМ встановлено, що в основі матриця ЛПВМ є склокристалічним матеріалом, який являє собою аморфну структуру на кшталт складних лужноземельних силікатних стекол, але зі значним вмістом кристалічної фази, що утворилася в основному внаслідок дії внутрішнього радіаційного чинника. Теплофізичні параметри ЛПВМ в основному відповідають таким для лужноземельних силікатних стекол зіставлюваного хімічного складу. Твердість, питома енергія руйнування, міцність і дефектостійкість ЛПВМ достовірно переважають таку для силікатних стекол зіставлюваного хімічного складу, що обумовлено фізичними механізмами того ж штибу, що діють в дисперсно-зміцнених системах. 6. За структурою електронних станів ЛПВМ є розупорядкованими напівпровідниками, що мають енергетичну щілину, сформовану наявністю елементів дальнього порядку та широкі енергетичні хвости зонної густини станів, де електронні стани локалізовані за Андерсоном (через горизонтальне розупорядкування), як це звичайно має місце для стекол, що, в свою чергу, підсилюється наявністю численних пасток і радіаційних дефектів. Встановлено наявність помітної концентрації локальних станів на рівні Фермі, що спричиняє домінування стрибкової провідності типу Мотта при Т d 250 К; кількісно ідентифіковано енергетичний хід густини електронних станів (зонну структуру) ЛПВМ. 7. Опромінене ядерне паливо та ЛПВМ мають магнітну структуру. Запропоновано нетрадиційний метод визначення ступеню доокислення уранового
палива, заснований на чіткій розбіжності в типах магнітних структур, притаманних двоокису урану та його вищим окисам. Притаманні ЛПВМ магнітні властивості є структурно-обумовленими.
Аналіз даних доводить перспективу використання методів магнітної сепарації для автоматизованого відокремлення (відсортування) ПВМ від інших радіоактивних відходів на етапі їх вилучення з ОУ та подальшої переробки. 8. Створено фізичну модель і ідентифіковано фізичні процеси, відповідальні за радіаційне дефектоутворення в ЛПВМ. Радіаційні ушкодження в ЛПВМ обумовлені наявністю в їх об’ємі - випромінювачів у вигляді ТУЕ (Pu, Am, Cm), що утворюють гомогенний твердий розчин в їх матриці. Більш, як 95 % стійких радіаційних дефектів в ЛПВМ забезпечується важкими ядрами віддачі, що супроводжують кожний акт a-розпаду і утворюють в об’ємі ЛПВМ розупорядковані області (РО). На поточний момент рівень радіаційного дефектоутворення в ЛПВМ становить порядку 10-3 зміщень на атом (ЗНА), що являє собою значущу величину для діелектриків і визначає прогноз їх стану і поведінки в оглядовому майбутньому. 9. Специфічною рисою, притаманною ЛПВМ як конденсованому середовищу, є низька енергія іонізації електронів (порядку E1 0,8 еВ), що (як показують розрахункові оцінки) забезпечує високу просторову густину електронних збуджень (концентрацію одночасно іонізованих атомів) в треках a- часток і за певних умов може призводити до маніфестації групи явищ, пов’язаних з кулонівським вибухом. ЛПВМ притаманна значна концентрація таких збуджень, що значно підвищують загальний рівень ЗНА, і індукують в ЛПВМ зміни їх фазового складу, знижуючи при цьому їх термодинамічну стійкість в цілому. 10. В експерименті кількісно оцінено пилогенеруючу здатність зразків ПВМ ОУ і функцію розподілу пилових частинок за розмірами, що має максимум в області 50 - 200 нм. В усіх випадках функція розподілу має фундаментальну нижню границю. Пилові частинки мають складну внутрішню структуру і складаються з кластерованих розупорядкованих областей, що виникають в ПВМ внаслідок радіаційного дефектоутворення. 11. Фізика явища спонтанного пилоутворення лежить в площині процесів радіаційного дефектоутворення в ПВМ та електронного розпилення поверхневих кластерів. Таке явище є проявом фундаментальних взаємодій і в принципі є універсальним для високорадіоактивних діелектриків. Порядкова оцінка прояву цього явища для умов ОУ свідчить, що тільки за рахунок цього в ОУ щорічно утворюється високодисперсний радіоактивний пил з активністю, еквівалентною активності кількадесят кілограмів опроміненого палива. Такий пил містить ізотопи Pu та Am приблизно в тих же пропорціях, що й опромінене паливо, становлячи радіоекологічну небезпеку, глобальну за своїм характером.
Таким чином, виявлено та інтерпретовано різноманітні фізичні ефекти, відповідальні за явища електронного перенесення в діелектриках (напівпровідниках), що зазнали істотної радіаційної дії; ідентифіковано трансформації енергетичного спектру, що мають фундаментальний характер. При цьому констатується узагальнення концепцій електронного перенесення в розупорядкованих нейтронним опроміненням класичних твердих напівпровідникових розчинах і в композиціях, що містять опромінене ядерне паливо, що також є розупорядкованими напівпровідниками, як і саме уранове ядерне паливо.
Наукові результати пропонуються до застосування в радіаційних напівпровідникових технологіях для отримання напівпровідникових матеріалів зі спеціальними властивостями. Прикладні результати дістали практичного застосування, про що викладено в рубриці «Практичне значення одержаних результатів». Достовірність отриманих результатів забезпечується комплексністю проведених досліджень, їх послідовним і всебічним характером, ясною фізичною картиною вивчених явищ і закономірностей, а також застосуванням каліброваних приладів, використанням для калібрування експериментальних установок сертифікованих Держстандартом України зразків матеріалів з відомими параметрами, верифікацією розрахунково-теоретичних моделей шляхом застосування їх до розрахунку властивостей матеріалів, що вважаються надійно встановленими тощо. Важливим фактором впевненості в достовірності отриманих результатів є їх відтворюваність та достатній обсяг статистики отриманих експериментальних даних, а також незалежне рецензування наукових матеріалів на різних етапах виконання роботи і обговорення результатів з залученням широкого ( в тому числі й міжнародного) загалу науковців різних спеціальностей. Література 1. G.D. Watkins and J.W. Corbett. // Phys. Rev. – 1965. – Vol. A138, No. 2A. – P. A543–A555; P. A555–A560. 2. Шкловский Б.И., Эфрос А.Л. Электронные свойства легированных полупроводников. – М.: Наука, 1979. – 416 с. 3. Tarisien M., Adoui L., Fr emont F., Leli`evre D., Guillaume L. et al. // J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. – 2000. – No. 33. – P. L11–L20. 4. Behrisch R. (ed.). Sputtering by Particle Bombardment II // Top. Appl. Phys. - 1983. - V. 52, Springer. 5. Пазухин Э.М. // Радиохимия. – 1994. – Т. 36, вып. 2. – С. 97–142. 6. Нуритдинов И., Машарипов К. Ю. // Атомная энергия. – 1999. – Т. 87, вып. 2. – С. 161–164.
Основні результати дисертації опубліковано в роботах:
1. Zhidkov A.V. Metal-insulator transition in Si0.7Ge0.3 disordered by fast neutron radiation // Journal of Nuclear Materials. – 1996. – Vol. 233-237. – P. 1249–1252. 2. Жидков А.В. Ферримагнетизм топливосодержащих материалов объекта “Укрытие” // Проблеми Чорнобиля. – 2000. – Вип. 6. – С. 6–12. 3. Жидков А.В. Топливосодержащие материалы объекта “Укрытие” сегодня: актуальные физические свойства и возможности прогнозирования их состояния // Проблеми Чорнобиля. - 2001. - Вип. 7. - С. 23-40. 4. Zhydkov O. High-temperature interaction of nuclear fuel with channel reactor materials and fuel-containing silicate composition when heavy nuclear accident formation // Proc. ASME: Ref. No. 1437. – 2005. – V. 10. – P. 1–5. 5. Zhydkov O. Electron and ionic transport in high-radioactive silicate alkali-earth glasses // Condensed Matter Physics. – 2004. – Vol. 7, No. 4(40). – P. 829–844. 6. Zhydkov O. Charge transport in highly-radioactive substance // In: Ionic Soft Matter: Modern Trends in Theory and Applications, Springer. – 2005. – P. 395–410. 7. Baranskii P.I., Belyaev A.E., Zhidkov A.V. Extreme Disordering of Electron Scattering in a Gapless Semiconductor // Phys. Stat. Sol. (b). – 1985. – Vol. 128. – P. K171–K174. 8. Алейников А.Б., Баранский П.И., Беляев А.Е., Жидков А.В. К вопросу о магнитном вымораживании носителей в узкощелевых полупроводниках // УФЖ. – 1985. – Т. 30, №7. – C. 1052–1054. 9. Гончар В.В., Двоеглазов А.М., Жидков А.В., Пазухин Э.М., Петров В.В. Исследование некоторых физических характеристик ЛТСМ объекта “Укрытие” // Объект “Укрытие” – 10 лет. Основные результаты научных исследований. – Чернобыль, МНТЦ “Укрытие” НАН Украины, 1996. – С. 173–182. 10. Гончар В.В., Жидков А.В., Пазухин Э.М. О новой ядерно-безопасной технологии управляемого разрушения скоплений лавообразных топливосодержащих материалов в объекте «Укрытие» // Проблеми Чорнобиля. – 1998. – Вип. 2. – С. 45–47. 11. Исследование физико-химических свойств топливосодержащих материалов объекта “Укрытие” / А.В. Жидков, В.В. Гончар, Е.Л. Веклич, В.М. Горин, Д.М. Маслов, П.Е. Пархомчук, Г.Ф. Чемерский // Проблеми Чорнобиля. – 1998. – Вип. 3. – С. 33–35. 12. Определение механизмов разрушения и важных физических характеристик облученного топлива и лавообразных топливосодержащих материалов объекта “Укрытие” / А.В. Жидков, В.В. Гончар, Е.Л. Веклич, В.М. Горин, Д.М. Маслов, Э.М. Пазухин, П.Е. Пархомчук, Г.Ф. Чемерский // Проблеми Чорнобиля. – 1999. – Вип. 4. – С. 25–29. 13. Боровой А. А., Богатов С. А., Жидков А. В., Криницын А. П., Лагуненко А. С., Пазухин Э. М. Изучение физико-химических свойств лавообразных
топливосодержащих материалов объекта “Укрытие” на микро- и макроуровне, геометрия их расположения // Проблеми Чорнобиля. – 1999. – Вип. 4. – С. 30–33.
14. Baryakhtar V., Gonchar V., Kluchnikov A., Zhidkov A. Dust productivity of fuel-containing materials of “Shelter” object: experimental data, physical mechanisms, possible technology of prevention // Проблеми Чорнобиля. – 1999. – Вип. 5. – С. 63–64. 15. Некоторые аспекты взаимодействия поверхности топливосодержащих материалов объекта “Укрытие” различного вида с водой / А.В. Жидков, В.В. Гончар, Е.Л. Веклич, Д.М. Маслов, Э.М. Пазухин, П.Е. Пархомчук, Г.Ф. Чемерский // Проблеми Чорнобиля. – 2000. – Вип. 6. – С. 220–224. 16. Физические и технические аспекты магнитного разделения радиоактивных отходов объекта “Укрытие” при термических воздействиях / А.В. Жидков, В.В. Гончар, Е.Л. Веклич, В.М. Горин, Д.М. Маслов, П.Е. Пархомчук, Г.Ф. Чемерский // Проблеми Чорнобиля. – 2001. – Вип. 8. – С. 102–106. 17. Гончар В.В., Жидков А.В. Динамика высокотемпературного взаимодействия аварийного ядерного топлива с конструкционными материалами РБМК // Проблеми Чорнобиля. – 2002. – Вип. 9. – С. 25–33. 18. Baryakhtar V., Gonchar V., Zhidkov O. Workbench experiments on interaction of nuclear fuel with channel reactor materials: the LFCM congestions criticality and accident scenario in both re-examinations // В зб.: Наукові і технічні аспекти Чорнобиля, Вип.4. – Київ, “Політехніка”, 2002. – С. 338–343. 19. Гончар В.В., Жидков А.В. Поведение лавообразных топливосодержащих материалов объекта “Укрытие” при термических воздействиях // Проблеми Чорнобиля. – 2001. – Вип. 8. – С. 53–58. 20. Бондаренко О.А., Арясов П.Б., Мельничук Д.В., Медведев С.Ю., Жидков А.В. Субмикронные аэрозоли объекта “Укрытие” // Проблеми Чорнобиля. - 2002. - Вип. 10. - Частина II. - С. 140-153. 21. Изучение электродинамических свойств топливосодержащих материалов с целью создания технологических основ их сепарации от других радиоактивных отходов объекта «Укрытие» / А.В. Жидков, В. В. Гончар, Е.Л. Веклич, В.М. Горин, Д.М. Маслов, П.Е. Пархомчук, Г.Ф. Чемерский // Проблеми Чорнобиля. – 2002. – Вип. 9. – С. 168–171. 22. Baryakhtar V., Gonchar V., Zhydkov O., Zhydkov V. Radiation damages and self-sputtering of high-radioactive dielectrics: spontaneous emission of submicronic dust particles // Condensed Matter Physics. - 2002. - Vol. 5, No. 3(31). - P. 449-471. 23. Експериментальне визначення розподілу за розмірами пилових часток, що генеруються поверхнею опроміненого палива та лавоподібних паливовмісних матеріалів об’єкта “Укриття” / О.В. Жидков, В.В. Гончар, О.Л. Веклич, В.М. Горін, Д.М. Маслов, П.Є. Пархомчук, Г.Ф. Чемерський // Проблеми Чорнобиля. – 2003. – Вип. 12. – С. 62-68.
24. Гончар В.В., Жидков О.В. Про можливий метод реєстрації змін фазового складу опроміненого уранового палива за його магнітними властивостями // Проблеми Чорнобиля. – 2003. – Вип. 13. – С. 88-90.
25. Zhydkov O., Zhydkov V. Electron-sputtering-induced spontaneous dust productivity and radiation steadiness of silicate compositions containing the irradiated nuclear fuel // Proc. ASME: Ref. No. 4987. – 2003. – V. 9. – P. 1–7. 26. Експериментальне визначення морфології та генезису пилових часток, що генеруються поверхнею опроміненого палива та лавоподібних паливовмісних матеріалів об’єкта “Укриття” / О.В. Жидков, В.В. Гончар, В.О. Жидков, Д.М. Маслов, П.Є. Пархомчук, О.Л. Веклич, В.М. Горін, Г.Ф. Чемерський // Проблеми Чорнобиля. – 2004. – Вип. 14. – С. 59-64. 27. Жданова Н.Н., Захарченко В.А., Тугай Т.И., Карпенко Ю.В., Наконечная Л.Т., Павличенко А.К., Желтоножский В.А., Жидков А.В., Сенюк О.Ф. Грибное поражение помещений объекта «Укрытие» // Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля. – 2005. – Вип. 3. Ч. 1. – С. 78–86. 28. Гончар В.В., Жидков О.В., Маслов Д.М. Емісія електронів з поверхні лавоподібних паливовмісних матеріалів та якісна картина розподілу електричних полів в їх приповерхневому шарі // Проблеми Чорнобиля. – 2004. – Вип. 15. – С. 78-82. 29. Барьяхтар В.Г., Гончар В.В., Жидков А.В., Ключников А.А. О пылегенерирующей способности аварийного облученного топлива и лавообразных топливосодержащих материалов объекта «Укрытие» / Чернобыль, 1997. – 20 с. – (Препр. / НАН Украины. МНТЦ «Укрытие»; 97–10). 30. Барьяхтар В.Г., Гончар В.В., Жидков А.В., Ключников А.А. Радиационные повреждения в лавообразных топливосодержащих материалов объекта «Укрытие» / Чернобыль, 1998. – 18 с. – (Препр. / НАН Украины. МНТЦ «Укрытие»; 98–12). 31. Гончар В.В., Жидков А.В., Ключников А.А., Маслов Д.М. Магнитные свойства лавообразных топливосодержащих материалов объекта «Укрытие» / Чернобыль, 2000 – 8 с. – (Препр. / НАН Украины. МНТЦ «Укрытие»; 00–01). 32. Marchuk N., Romanov V., Zhidkov A. High-temperature hopping conductivity of crystalline Si0.7Ge0.3 disordered by neutron radiation // Proc. X Int. Conf. on Thermoelectrics, Cardiff, U.K, 1991. – P. 200–203. 33. Zhidkov A.V. Metal-insulator transition in Si0.7Ge0.3 disordered by fast neutron radiation // in: Abstract book 17-th Int. Conf. on Fusion Reactor Materials, Obninsk, Russia, 1995. – P. 49. 34. Гончар В.В., Жидков А.В. Экспериментальное исследование некоторых структурных и физических свойств лавообразных топливосодержащих материалов объекта “Укрытие” // Збірник доповідей науково-практичної конференції “Наука. Чорнобиль-96”. – Київ, 1997 р. – С. 329–335.
35. Гончар В.В., Жидков О.В. Експериментальне дослідження деяких структурних та фізичних властивостей лавоподібних паливовміщуючих материалів об’єкту “Укриття” // Сб. тез науково-практичної конференції “Наука. Чорнобиль-96”. – Київ, 1997 р. – С. 222.
36. Барьяхтар В.Г., Гончар В.В., Жидков А.В., Ключников А.А. Радиационное дефектообразование в лавообразных топливосодержащих материалах объекта “Укрытие” // Тезисы докладов конференции “1998: Международное сотрудничество – Чернобылю”. – Славутич, 1998. – С. 80. 37. В.Г. Бар’яхтар, В.В. Гончар, О.В. Жидков, О.О. Ключников. Пилогенеруюча здатність паливовміщуючих матеріалів об’єкту “Укриття”: експериментальні дані, фізичні механізми, можлива технологія запобігання // Труды Международной конференции “Укрытие–98”. – Славутич: Укратомиздат, 1998. – С. 25. 38. Барьяхтар В.Г., Гончар В.В., Жидков А.В. Эксперименты по взаимодействию ядерного топлива с материалами РБМК: переоценка критичности скоплений ЛТСМ и сценария протекания аварии / Тези доповідей V науково-практичної конференції “Міжнародне співробітництво в Чорнобилі”, 12–14 вересня 2001 р., Славутич. – С. 134–135. 39. 11O.A. Bondarenko, P.B. Aryasov, A.V. Zhydkov, S.Y. Medvedev, I.M. Nesmiyan. Aerosol activity distribution on aerodynamic diameter inside the Object “Shelter”: physical and dosimetric aspects // Proc. of conf. "Strahlenschutz fur Mensch und Gesselschaft im Europa von Morgen" held in Gmunden, Austria at 17-21 September. - 2001. - P. 313-316. 40. Zhydkov O. Electron and ion transport in high-radioactive silicate alkali-earth glasses // In: Abstract book of the NATO Advanced Research Workshop: Ionic Soft Matter: Novel trends in theory and applications, held in Lviv, Ukraine, at 14–17 April 2004. – P. 63. 41. Yukhnovskii I., Zhydkov O., Mryglod I., Tokarchuk M. Actual physical properties of materials containing irradiated nuclear fuel // In: Abstract book of the NATO Advanced Research Workshop: Ionic Soft Matter: Novel trends in theory and applications, held in Lviv, Ukraine, at 14–17 April 2004. – P. 62. 42. Сенюк О.Ф., Жидков А.В. Экологическая значимость субмикронных радиоаэрозолей объекта “Укрытие” // III з’їзд з радіаційних досліджень (радіобіологія і радіоекологія), Київ, 21-25 травня 2003 р. – С. 63. 43. Zhydkov O., Zhydkov V. Electron-sputtering-induced spontaneous dust productivity and radiation steadiness of silicate compositions containing the irradiated nuclear fuel // In: Abstract book of ICEM’03: The 9th Int. Conf. on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management, held in Oxford, England at 21–25 Sept. – 2003. – P. 49.
44. Panasyuk M.I., Skorbun A.D., Gonchar V.V., Zhydkov O.V. The nature of contamination of the area in the nearest vicinity of Chornobyl NPP destroyed unit // In: Abstract book of ICEM’03: The 9th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management, held in Oxford, England at 21–25 September 2003. – P. 60.
45. Zhydkov O. High-temperature interaction of nuclear fuel with channel reactor materials and fuel-containing silicate composition when heavy nuclear accident formation // Technical Program Abstracts of the 10th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management, held in Glasgow, Scotland, 4–8 Sept. 2005. – P. 109. | 