Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.07 – фізика твердого тіла. – Інститут металофізики НАН України ім. Г.В. Курдюмова, Київ, 2002.
Дисертація присвячена комп’ютерному моделюванню методом Монте-Карло кінетики початкових стадій дифузійної взаємодії в бінарних системах. Розглянуто два випадки сплавів, що впорядковуються, у котрих утворення впорядкованої структури на основі твердого розчину відповідає фазовому переходу другого і першого роду.
При моделюванні процесу взаємної дифузії в системі, що допускає фазовий перехід другого роду, було встановлено немонотонний режим еволюції повного об’єму впорядкованої області в зоні взаємного проникнення компонентів на ранній стадії. Дане явище було пояснено у рамках простої феноменологічної моделі, яка враховує скінченну швидкість релаксації параметра дальнього порядку в дифузійній зоні та залежність коефіцієнта дифузії від ступеня впорядкованості сплаву.
Для системи, у якій може відбуватися фазовий перехід першого роду, встановлено існування кореляцій розмірів і форми малих рівноважних частинок впорядкованої фази при різних температурах, що призводить до нового ефекту розмірної залежності поверхневого натягу для наночастинок нової фази.
При моделюванні реакційної дифузії в мультишарах у такій системі встановлено існування двохстадійного росту нової впорядкованої фази. Підтверджено гіпотезу про те, що перша стадія відповідає зародкоутворенню на дифузійному контакті компонентів з наступним латеральним розростанням острівців нової фази, а друга – нормальному росту утвореного прошарку.
У дисертації здійснено опис процесу фазоутворення на початковому етапі взаємної дифузії у нанометричних когерентних системах для випадків фазового переходу як першого, так і другого роду методом комп’ютерного моделювання кристалічного сплаву на атомному рівні. Основні результати дисертаційного дослідження полягають у нижчевикладеному.
Методом МК-моделювання вакансійної дифузії, а також у рамках простої феноменологічної моделі було встановлено можливість немонотонного режиму впорядкування в полі градієнта концентрації і дифузійних потоків.
Амплітуда осциляцій та саме існування даного явища залежить від ступеня неоднорідності (що задається початковим концентраційним стрибком). Знайдений осциляційний режим зумовлений залежністю коефіцієнта дифузії від ступеня дальнього порядку в дифузійній зоні.
Вперше запропоновано модифікацію МК-схеми вакансійної дифузії, котра описує фазовий перехід першого роду між твердим розчином і впорядкованою фазою з практично нульовим інтервалом гомогенності. Для модельної бінарної системи отримано рівноважну фазову діаграму та виявлено вплив скінченності розміру впорядкованої області на умови рівноваги.
Виявлено існування кореляцій розміру та форми рівноважних нанометричних частинок впорядкованої фази та дано їх кількісний опис. В межах запропонованої моделі встановлено розмірну залежність ефективного поверхневого натягу між впорядкованою фазою та твердим розчином за рахунок зазначених кореляції – поверхневий натяг зменшується при зменшенні розміру частинки.
З використанням розробленої МК-моделі встановлено існування двохстадійного росту фази в мультишарах і для випадку дифузійно непрозорої фази. Підтверджено гіпотезу про відповідність першої стадії реакції латеральному розростанню доменів впорядкованої фази вздовж поверхні початкового дифузійного контакту, а другої стадії – нормальному росту прошарку утвореної сполуки.
З’ясовано вплив неоднорідності на кінетику процесу: чим більший ступінь неоднорідності системи, тим менша швидкість реакції на обох стадіях. Виявлено можливість стійкого у часі пересичення у вихідних твердих розчинах на другій стадії реакції. Спираючись на цей факт, подано трактування результатів чисельного експерименту на основі спрощеної феноменологічної моделі.
Публікації автора:
Гусак А.М., Ковальчук А.А. Компьютерная имитация начальной стадии взаимной и реакционной диффузии методом Монте-Карло // МФиНТ. – 1997. – Т.19,№7. – С. 39-47.
Ковальчук А.О. Дослідження термодинаміки розпаду сплаву в наносистемах у результаті фазового переходу першого роду шляхом моделювання вакансійної дифузії методом Монте-Карло // УФЖ. – 2001. – Т.46,№12. – С. 1304-1309.
Тарасенко С.А., Ковальчук А.А. Исследование методом Монте-Карло зависимости корреляционного множителя от степени дальнего порядка в бинарных сплавах // МФиНТ. – 1997. – Т.19,№10. – С. 32-34.
Gusak A.M. and Kovalchuk A.O. Oscillatory regime of ordering during interdiffusion // Phys. Rev. B. – 1998. – Vol.58,№5 – P. 2551.
Gusak A.M., Kovalchuk A.A. and Bogatyrev A.O. Monte-Carlo Simulation of Nucleation and Competition of Intermediate Phases at the Initial Stage of Reactive Diffusion // Defect Diffus. Forum. – 1997. – Vol.143-147,№5. – P. 661-666.
Gusak A.M., Bogatyrev A.O. and Kovalchuk A.O. Initial Stage of Reactive Diffusion – Nucleation and Avrami Kinetics // Proceedings of the International Conference on Diffusion in Materials DIMAT’2000 by Defect and Diffusion Forum. – 2001. – Vol.194-199 – P. 1625-1630.
Hodaj F, Gusak A., Desre P., Kovalchuk A. Nucleation Modes in Sharp Concentration Gradient // Proc. MRS Fall’97 Meeting. – 1998.
Kovalchuk A.O. Kinetics of Ordering in Alloys Close to Equilibrium // Solid State Phenomena, edited by M. Danielewski. – 2000. – Vol.72. – P. 197-202.
Kovalchuk A.O. Correlations of the Fluctuations of Order Parameters in Binary Stoichiometric Alloys at the Equilibrium // Proc. International Conference on Diffusion in Materials DIMAT’2000 by Defect and Diffusion Forum. – 2001. – Vol.194-199 – P. 435-440.
Gusak A.M., Hodaj F., Kovalchuk A.O. COMPETITION OF INTERMEDIATE PHASE NUCLEATION MODES IN THE CONCENTRATION GRADIENT // Вісник Черкаського університету. – 1997. – Вип.1. – С. 80-91.
Богатырев А.О., Гусак А.М., Ковальчук А.А. Зародышеобразование, конкуренция и упорядочение промежуточных фаз при реакционной диффузии // Тезисы III Черкасского семинара стран содружества “Актуальные вопросы диффузии, фазовых и структурных превращений в сплавах СОКИРНЕ’95”. – Сокирне (Украина). 1995. – С. 14-15.
Ковальчук А.О. Комп’ютерне моделювання дифузійних процесів у плоскій кристалічній ґратці методом Монте-Карло // Тези Всеукраїнської конференції молодих науковців “Інформаційні технології в науці та освіті” (ІТОН’97). – Черкаси (Україна). 1997. – С. 109.
Ковальчук А.О. Моделі початкової стадії реакційної дифузії // Тези Третьої Всеукраїнської конференції молодих науковців “Інформаційні технології в науці, освіті і техніці” (ІТОНТ-2002). – Черкаси (Україна). 2002 – С. 21.
Kovalchuk A.O. Nonmonotonous Ordering at the Initial Stage of Interdiffusion // Abstract of International Workshop “Diffusion and diffusional phase transformations in alloys” (DIFTRANS’98). – Cherkasy (Ukraina). 1998. – P. 109.
Kovalchuk A.O. Correlations of Fluctuations of Order Parameters in Binary Stoichiometric Alloy in Equilibrium // Abstract of International Workshop “Diffusion in Materials” (DIMAT’2000). – Paris (France). 2000. – P. 118.
Kovalchuk A.O. MC MODELLING OF THE FIRST ORDER TRANSITION DURING THE DECOMPOSITION OF THE SUPERSATURATED SOLID SOLUTION AND IN THE REACTIVE DIFFUSION PROCESS IN BINARY ALLOY // Abstract of International Workshop “Diffusion and diffusional phase transformations in alloys” (DIFTRANS’2001). – Cherkasy (Ukraina). 2001. – P. 72.
