Анотація до роботи:

Дацюк В.В. Теорія електронно-коливальної релаксації та оптичних переходів молекул в активних середовищах ексимерних лазерів та мікрорезонаторах. - Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня доктора фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.02 – теоретична фізика.- Київський національний університет імені Тараса Шевченка, Київ, 2005.

Захищається теорія електронно-коливальної релаксації оптично активних молекул в активних середовищах ексимерних лазерів, основана на застосуванні кінетичного рівняння Фоккера -Планка, що дає формули для залежних від процесу коливальної релаксації параметрів ексимерних лазерів та уможливлює адекватну інтерпретацію відповідних експериментальних даних. Обчислено швидкості оптичних переходів молекул в активних середовищах, зокрема, отримано формулу для швидкості спонтанного випромінювання молекул і атомів, що виходить із довільного високодобротного відкритого резонатора, при використанні класичної електродинаміки та наближення слабкого зв’язку з урахуванням поглинання або підсилення світла речовиною резонатора.

У дисертації розв’язана проблема моделювання коливальної релаксації оптично активних молекул в активних середовищах ексимерних лазерів. Захищається теорія електронно-коливальної релаксації ексимерних молекул, основана на застосуванні кінетичного рівняння Фоккера -Планка, яка дає формули для параметрів ексимерних лазерів, залежних від процесу коливальної релаксації оптично-активних молекул, та уможливлює адекватну інтерпретацію відповідних експериментальних даних. Достовірність та практична цінність теорії продемонстровані за допомогою порівняння розрахованих та знайдених експериментально енергетичних та спектральних особливостей випромінювання оптично активних молекул в лазерах на переходах KrF(B – X), F₂(D' – A'), XeCl(B – X), XeF(B – X), I₂ (D' – A'). Наряду з поясненням відомих емпіричних даних, теорія дозволяє проводити оптимізацію необхідних параметрів ексимерних лазерів та може бути використана для створення нових лазерних систем.

Теорію електронно-коливальної релаксації оптично активних молекул в активних середовищах ексимерних лазерів доповнено обчисленням швидкостей оптичних переходів молекул у відкритих резонаторах. У дисертації дано нове вирішення проблеми спонтанного випромінювання молекул в оптично активних відкритих резонаторах із комплексною діелектричною проникністю.

У дисертації захищаються такі висновки та результати.

1. Знайдена уперше функція Гріна початково-крайової диференціальної задачі коливальної релаксації ексимерних молекул для лінійно залежного від енергії коефіцієнта дифузії та постійного часу життя молекули дає цілісне уявлення про закономірності процесу коливальної релаксації оптично-активних молекул в активних середовищах ексимерних лазерів. Для крайової диференціальної задачі стаціонарної релаксації ексимерних молекул функцію Гріна знайдено для довільних енергетичних залежностей коефіцієнта дифузії та часу життя ексимерних молекул.

2. Розвинута теорія, у згоді з результатами експериментів, передбачає, що в області низьких коливальних рівнів розподіл молекул по коливальній енергії близький до високотемпературного больцманівського розподілу. В дисертації вперше знайдено залежність ефективної температури коливального розподілу ексимерних молекул в цій області від параметрів електронно-коливальної релаксації.

3. Уперше знайдені аналітичні залежності моментів функції коливального розподілу від параметрів коливальної релаксації, – часу коливальної релаксації та життя ексимерної молекули, енергії утворених молекул та температури газу, – вказують на суттево неоднорідний характер коливального розподілу ексимерних молекул в активних середовищах ексимерних лазерів. Знайдені уперше формули для середньої енергії та дисперсії енергії нестаціонарного та інтегрованого в часі коливального розподілів, середньього часу та дисперсії часу перебування молекули на певному енергетичному рівні дозволяють розв’язувати різноманітні задачі коливальної релаксації. Зокрема, визначення моментів нестаціонарної функції розподілу дозволяє визначити швидкість переміщення максимуму функції коливального розподілу з високих коливальних рівнів на нижні.

4. Вперше виявлено та систематизовано причини розходження результатів вимірювання параметрів електронно-коливальної релаксації ексимерних молекул. До найбільш помітних, на три - чотири порядки величини, суперечливостей у визначенні констант швидкості коливальної релаксації призвело використання різними авторами одного терміну до різних за фізичних змістом величин. За допомогою розвинутої теорії коливальної релаксації уперше виявлено ефект варіації параметрів електронної релаксації. Установлено, що при експериментальному дослідженні та моделюванні електронної релаксації ексимерних молекул необхідно враховувати залежність констант швидкості дезактивації та ефективного випромінювального часу життя молекули від значення середньої коливальної енергії. Остання, в свою чергу, залежить від внутрішньої енергії утворених молекул і складу газової суміші. Крім того, встановлено, що значення кінетичних параметрів, які характеризують усереднені в часі або квазістаціонарні процеси, можуть відрізнятися від відповідних значень для нестаціонарних процесів. Для детальної перевірки пропонованої теорії було використано експериментальні дані, відомі з літературних джерел. Зокрема, теорія варіації кінетичних параметрів вперше дозволила пояснити ряд особливостей випромінювальних і безвипромінювальних переходів ексимерних молекул XeCl(B, С), KrF(B, С).

5. Вперше проведений інформаційно-теоретичний аналіз наносекундної динаміки коефіцієнта підсилення світла в лазерному підсилювачу на KrF. В рамках цього підходу обчислено ефективну заселеність енергетичних рівнів, які дають внесок у підсилення світла. Ця величина визначається релаксаційними процесами в області високих коливальних рівнів молекули. Доведено, що час поновлення заселеності верхнього лазерного рівня, який визначається коливальною релаксацією, дорівнює часу життя ексимерних молекул KrF(B, C). Встановлено, що процес коливальної релаксації в області нижніх коливальних рівнів не впливає помітно на динаміку коефіцієнта підсилення світла.

6. Розроблено нову теоретичну концепцію верхнього лазерного рівня KrF-лазера. Вона розглядає верхній лазерний рівень як сукупність великої кількості коливально-обертальних рівнів електронного стану KrF(B), що зв’язаний з іонними та ридбергівськими станами KrF(C, D, E, F). За допомогою цієї концепції вперше пояснено походження провалу в спектрах випромінювання KrF(BX) в околі довжини хвилі l = 248,91 нм, – він обумовлений фотопереходом із стану KrF(C, v = 0) у відштовхувальний ридбергівський стан ²P, що дисоціює на пару атомів Kr*(³P₁) і F(²P_3/2). Нова концепція верхнього лазерного рівня дозволила вперше пояснити експериментальні дані по пікосекундній динаміці коефіцієнта підсилення світла у лазерному підсилювачу на KrF. Було показано, що ключову роль відіграють два кінетичних процеси. Перший – передача енергії між KrF(B) та KrF(C) у зіткненнях з атомами буферного газу. Цей процес зрівнює заселеності KrF(B) і KrF(C), його характерна тривалість визначається газокінетичними зіткненнями. Другий процес - оптичний перехід із стану KrF(C) в більш високий ридберговський стан. З одного боку, переходи в ридбергівські стани ексимера KrF(C), які супроводжують змушене випромінювання на переході KrF(BX), які супроводжують змушене випромінювання на переході KrF(B X), впливають на спектр підсилення KrF-лазера. Різкий максимум коефіцієнта поглинання світла при переході KrF(C ²P) з l = 248,9 нм робить спектр підсилення вужчим, а широкосмужне поглинання KrF(B ²S⁺) в області l » 248,4 нм призводить до зменшення відношення коефіцієнта підсилення світла до коефіцієнта поглинання. З іншого боку, в електророзрядних KrF-лазерах фотоперехід KrF(C) KrF(²P) переводить значну частину ексимерів із стану C у відштовхувальний ридбергівський стан.

7. Доведено, що, всуперічь деяким кінетичним моделям, впливом електронів плазми ексимерних лазерів на швидкість зменшення коливальної енергії ексимерних молекул при тисках буферного газу більш ніж 0,01 бар можна знехтувати, незважаючи на помітну швидкість коливальних переходів, індукованих електронами.

8. Вперше теоретично досліджено можливість подвоєння частоти випромінювання KrF-лазера через антистоксівське комбінаційне розсіяння світла в активному середовищі. Визначено умови, в яких радіаційне змішування іонного KrF(B), ридбергівського KrF(E) та ковалентного KrF(X) станів може дати когерентне випромінювання KrF в спектральному діапазоні 120 нм. Цей процес може бути важливим в активних середовищах KrF лазерів з короткими імпульсами випромінювання.

9. Вперше знайдено, що в активних середовищах ексимерних лазерів можлива реєстрація спонтанних і змушених інфрачервоних переходів ексимерних молекул між станами B, C і D. Вимірювання ІЧ-спектрів можна використати для визначення спектроскопічних констант молекул. Крім того, на основі вимірювання коефіцієнта поглинання або інтенсивності ІЧ-випромінювання можливе детальне дослідження кінетики заселення і релаксації окремих електронно-коливально-обертальних рівнів ексимерів.

10. Вперше запропоновано набор формул для розрахунку ефективності ексимерних лазерів з коректним урахуванням залежності квантового виходу випромінювання від тиску, температури і складу активного газового середовища, механізму утворення електронно-збуджених молекул і особливостей розселення нижнього лазерного рівня. Зокрема, пояснено різке зниження ефективності ексимерних лазерів при зниженні тиску буферного газу нижче 1 бар. Указані можливості експериментального визначення кінетичних параметрів ексимерних молекул.

11. Уперше побудовано теорію квазістаціонарного підсилення світла в активних середовищах ексимерних лазерних підсилювачів з урахуванням заселеності великої кількості коливальних рівнів оптично активних молекул та скінченого часу життя нижнього лазерного рівня. Для випадку підсилення довгих імпульсів випромінювання отримано формули для залежності насичуючої потужності випромінювання і коефіцієнта підсилення слабкого сигналу від параметрів електронно-коливальної релаксації у збудженому електронному стані, а також часу життя нижнього лазерного рівня. Теорію було застосовано для пояснення властивостей лазерного підсилювача на F₂. Було встановлено, що загальноприйняте значення випромінювального часу життя молекули F₂ (D') занижує цю величину на порядок величини. Замість значення 3,7 нс необхідно використовувати 41 нс.

12. Вперше отримано формулу для швидкості спонтанного випромінювання молекул і атомів, що виходить з довільного високодобротного відкритого резонатора, при використанні класичної електродинаміки та наближення слабкого зв’язку електричного диполя з електромагнітним полем з урахуванням поглинання або підсилення світла речовиною резонатора. Запропонована формула добре погоджується зі спостереженнями залежностей спектрального складу та інтенсивностей резонансного спонтанного випромінювання пасивних та активних резонаторів від уявної частини комплексної діелектричної проникності речовини резонатора. Ряд ефектів, які традиційно інтерпретувалися як лазерні, пояснено особливостями підсиленого резонансного спонтанного випромінювання. До таких ефектів відноситься нелінійна залежність інтенсивності та ширини резонансних ліній спонтанного випромінювання від концентрації оптично активних молекул у відкритому резонаторі.

13. Уперше теоретично передбачено, що при значному перевищенні порога лазерної генерації резонансні властивості відкритого резонатора пригнічуються.

14. Доопрацьовано й вдосконалено теоретичну модель для обчислення оптичних характеристик діелектричної кулі. Вивчено залежність добротності сферичного резонатора від процесів розсіювання світла на неоднорідностях поверхні й поглинання світла речовиною резонатора. Дано пояснення особливостям спектрів випромінювання й розсіювання світла, що були знайдені експериментальним шляхом.

Публікації автора:

[1] Дацюк В.В., Измайлов И.А., Кочелап В.А. Колебательная релаксация эксимерных молекул// УФН.- 1998.- Т. 168, № 4.- С. 439-464.

[2] Дацюк В.В., Измайлов И.А. Оптика микрокапель// УФН.- 2001.- Т. 171, № 10.- С. 1109-1121.

[3] Дацюк В.В. Cпонтанное излучение молекул в открытых резонаторах// Письма в ЖЭТФ.- 2002.- Т. 75, вып. 8.- С. 440-444.

[4] Datsyuk V.V. Conditional variation in kinetic parameters of rare gas halide excimers// J. Chem. Phys.- 1995.- Vol. 102, No. 2.- P. 799-808.

[5] Datsyuk V.V., Hooker C.J., Divall E.J., Hirst G.J., Ross I.N., Lister J.M.D., Osvay K. On the origin of the dip in the KrF laser gain spectrum. II. The short-pulse gain saturation experiment// J. Chem. Phys.- 2000.- Vol. 112, No 8.- P. 3766-3771.

[6] Datsyuk V. V. 120 nm stimulated anti-Stokes Raman scattering in the active medium of the KrF laser// Chem. Phys. Lett.- 2000.- Vol. 329, No. 5-6.- P. 477-482.

[7] Datsyuk V.V., Izmailov I.A., Kochelap V.A. Anomalous luminescence of disperse media during stimulated emission into whispering gallery modes// J. Opt. Soc. America B.- 1993.- Vol. 10, No. 10.- P. 1941-1946.

[8] Datsyuk V.V. Gain effects on microsphere resonant emission structure// J. Opt. Soc. America B.- 2002.- Vol. 19, No. 1.- P. 142-147.

[9] Datsyuk V.V., Izmailov I.A., Kochelap V.A. Investigation of vibrational relaxation of excimers: Quantum yield of UV emission and amplification of far infrared radiation// Appl. Phys. B.- 1991.- Vol. 51, No. 1.- P. 22-26.

[10] Datsyuk V.V. Some characteristics of resonant electromagnetic modes in a dielectric sphere// Appl. Phys. B.- 1992.- Vol. 54, No. 2.- P. 184-187.

[11] Datsyuk V.V. Peculiarities of KrF excimer vibrational relaxation in low-pressure Kr/F₂ mixtures excited by a short-pulse// Appl. Phys. B.- 1992.- Vol. 55, No. 1.- P. 60-64.

[12] Datsyuk V.V., Vogler K., Bragin I. Spectral-kinetic characteristics of the F₂ laser transition// Appl. Phys. B.- 2004.- Vol.78, No. 3-4.- P. 427-434.

[13] Datsyuk V.V. Optics of microdroplets// J. Mol. Liquids. - 2001.- Vol. 93, No. 1-3.- P. 159-175.

[14] Дацюк В.В., Измайлов И.А. Квантовый выход излучения молекул в лазерах с колебательным расселением в возбужденном электронном состоянии// Квант. электрон.- 1993.- T. 20, № 2.- C. 129-134; 316.

[15] Дацюк В.В. Роль оптических переходов между ионными и ридберговскими состояниями в KrF лазере// Квант. электрон.- 2001.- T. 31, № 5.- C. 401-406.

[16] Дацюк В.В., Измайлов И.А., Кочелап В.А. Спектрально-кинетические особенности люминесценции молекул с колебательным расселением в электронно-возбужденном состоянии// Опт. и спектр.- 1990.- T. 69, вып. 4.- C. 802-806.

[17] Дацюк В.В., Измайлов И.А., Кочелап В.А. Усиление дальнего ИК излучения эксимерными молекулами галогедидов инертных газов// Письма в ЖТФ.- 1988.- T. 14, вып. 5-6.- C. 432-435.

[18] Дацюк В.В., Измайлов И.А., Кочелап В.А. Индуцированные электронами переходы эксимеров галогенидов инертных газов// УФЖ.- 1993.- T. 38, № 2.- C. 242 -250.

[19] Datsyuk V.V., Izmailov I.A., Kochelap V.A. The effects of mutual influence of electronic and vibrational relaxation in excimer kinetics// УФЖ.- 1999.- T. 44, № 5.- C. 550-557.

[20] Дацюк В.В., Измайлов И.А., Кочелап В.А. Генерация мод ,,шепчущей галереи’’ в среде с конденсированной дисперсной фазой// Квант. электрон., Киев.- 1990.- Вып. 38.- C. 56-65.

[21] Дацюк В.В., Измайлов И.А. Оптическая активность галогенидов инертных газов в ИК-области спектра// Квант. электрон., Киев.- 1991.- Вып. 40.- C. 25-30.

[22] Datsyuk V.V. Properties of optical microsensor based on observation of whispering-gallery modes// Semiconductor Physics, Quantum Electronics & Optoelectronics.- 2004.- Vol. 7, No. 1.- P. 101–104.

[23] Datsyuk V.V., Izmailov I.A. Simulation of vibrational relaxation in the excimer lasers// J. Phys. Studies.- 2000.- Vol. 4, No. 3.- P. 274-281.

[24] Datsyuk V. V. Informative-theoretical analysis of the nanosecond gain dynamics in KrF laser amplifier// J. Phys. Studies.- 2000.- Vol. 4, No. 1.- P. 37-42.

[25] Datsyuk V.V. Kinetic parameters of the KrF excimers// Proceedings of the The Fourth International Workshop On KrF Laser Technology.- Annapolis (USA).- 1994.- P. VI-1 - 1 – V1-1 – 9.

[26] Datsyuk V.V. Some peculiarities of photochemical reactions of excimers// Proceedings of the Workshop on Ultrashort Pulse Excimer Lasers and their Applications.- Streatley-on-Thames (U.K.).- 1995.- P. 5-105 - 5-111.

[27] Дацюк В.В., Измайлов И.А. Активность эксимерных молекул галогенидов инертных газов в ИК области спектра// IV Всесоюзная конференция ,,Кинетические и газодинамические процессы в неравновесных средах’’/- М.: Изд-во Моск. ун-та.- 1988.- C. 179.

[28] Datsyuk V.V., Izmailov I.A., Kochelap V.A. Amplification of IR radia tion in active media of excimer lasers// The Fourth National Conference with International Participation on Optics and Laser Engeneering Optics’89. Abstracts.- Varna (Bulgaria).- 1989.- P. 157-158.

[29] Дацюк В.В., Измайлов И.А. Квантовый выход излучения молекулярного лазера на электронных переходах при колебательном расселении в возбужденном состоянии// II Всесоюзный симпозиум по радиационной плазмодинамике. Тезисы докладов. Часть 3.- М.: Изд-во МГТУ.- 1991.- С. 76-77.

[30] Datsyuk V.V. Pressure and time peculiarities of gain in KrF laser amplifier caused by excimer vibrational relaxation// III-rd Workshop on KrF Laser Technology. Abstracts.- Abingdon (U.K.).- 1992.- P. LD4.

[31] Datsyuk V.V. Kinetic parameters of the KrF excimers// Programe for the The Fourth International Workshop On KrF Laser Technology.- Annapolis (USA).- 1994.- P. Wednesday; 15:00.

[32] Datsyuk V.V. Molecular dynamics in excimer lasers// NATO Advanced Study Institute. Program. High Power Lasers - Science and Engineering.- Karlovy Vary (Czech Republic).- 1995.

[33] Datsyuk V.V. Optics of microdroplets// Special Problems in Physics of Liquids, International Conference dedicated to the memory of Prof. I.Z.Fisher. Abstracts.- Odessa (Ukraine).- 1999.- P. 25.

[34] Datsyuk V. V., Muntiyan P. M. Optical microsensor exploiting properties of whispering gallery modes// Spectroscopy in Speсial Applications. Book of Abstracts.- 18-21 June, Kyiv (Ukraine).- 2003.- P. 253.

Анотації