Анотація до роботи:

Рудя К. Г. Дослідження процесів розвитку аварії та утворення лавоподібних паливовмісних матеріалів зруйнованого реактора 4-го блока Чорнобильської АЕС – рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата технічних наук за спеціальністю 21.06.01 – екологічна безпека.

Дисертація присвячена дослідженням характеристик і режимів утворення лавоподібних паливомісних матеріалів (ЛПВМ) зруйнованого 4-го енергоблока ЧАЕС шляхом проведення експериментів з штучними ЛПВМ, утвореними в лабораторних умовах. Розроблено конструкцію, виготовлено обладнання та проведено експерименти з вивчення взаємодії розплавлених тугоплавких матеріалів активної зони реактора з “холодними” матеріалами біологічного захисту реактора. Показано, що взаємодія силікатних систем (пісок, бетон) з розплавом Zr - UO₂ і ZrO₂ - UO₂ приводить до утворення коричневої або чорної пористої склоподібної кераміки.

Формування штучних (змодельованих) ЛПВМ виконувалося для різних складів шихти та з використанням різних температурних режимів. Було вивчено макро- та мікроструктуру утворених імітаторів ЛПВМ шляхом застосування різних аналітичних методів. Порівняння характеристик штучних ЛПВМ (елементного, фазового складу, структури) з параметрами реальних ЛПВМ 4-го блока ЧАЕС, досліджених раніше, дозволило визначити й уточнити параметри режимів утворення реальних ЛПВМ.

Підтверджено, що головними джерелами тепла в процесі утворення ЛПВМ були енергія радіоактивного розпаду продуктів поділу урану та плутонію, а також енергія згоряння (окислення) графіту кладки активної зони реактора. Продемонстровано, що більш високопотенційні механізми енерговиділення (некерований розгін на миттєвих нейтронах та пароцирконієва реакція) не брали безпосередньої участі в процесах формування ЛПВМ, натомість внесли основний вклад у підготовку умов та параметрів (“агломератизація” шихти) для “доменного процесу”, у результаті якого відбувалося формування (“варка”) ЛПВМ у першому квадранті приміщенні 305/2.

Експериментально показано, що процес формування ЛПВМ у вакуумі з використанням оксиду магнію в шихті вихідних матеріалів відбувається в діапазоні температур 1500 – 1650 ^оС. Встановлено вплив вуглецевого середовища на зниження температури плавлення систем Zr - UO₂ і ZrO₂ - UO₂. Шляхом експерименту показано, що в присутності вуглецю температура плавлення вказаних систем знижується на 200 – 250 ^оС. Встановлено, що температурний інтервал утворення кераміки в атмосфері повітря лежить у межах (1400 - 1550) ^оС і співпадає з температурою її утворення у вакуумі при використанні шихти з серпентинітом; максимальна температура в атмосфері повітря, при якій у тиглі ще зберігається кераміка, лежить у межах (1600 – 1650) ^оС. Установлено, що колір кераміки, що утворюється при температурі ~ 1550 ^оС в атмосфері повітря, визначається вмістом у ній діоксиду урану. Виявлено, що швидкість охолодження розплаву впливає на характер блиску поверхні кераміки: при швидкості охолодження 100 ^оС/хв отримано кераміку з блискучою поверхнею. При зниженні швидкості охолодження до 0,5 ^оС/хв отримувана кераміка мала матову поверхню.

Виконано оцінку факторів, що визначають потенційний екологічний вплив ЛПВМ, зокрема впливають на їх руйнування. Проведений аналіз можливості руйнування ЛПВМ унаслідок дії внутрішнього самоопромінення від розпаду альфа-випромінювачів, що складають ЛПВМ, дозволив зробити висновок про те, що в майбутньому, що перевищує ймовірні терміни існування об’єкта “Укриття” (до 10⁴ років), нижню межу поглинутої дози від альфа-частинок, з якої починаються суттєві зміни властивостей силікатної матриці ЛПВМ 4-го блока, досягнуто не буде. Таким чином, деградація й руйнування ЛПВМ 4-го блока, що спостерігаються сьогодні, обумовлені, напевно, іншими причинами (головним чином кліматичного та ерозійного характеру). Також показано, що отримані раніше в деяких дослідженнях дані щодо підвищеного вмісту ²³⁵U в зразках грунту з ближньої зони довкола ЧАЕС не мають жодного відношення до паливного завантаження реактора 4-го блока ЧАЕС.

Для впорядкування методологічних підходів до інтерпретації порядку та послідовності аварійного процесу на 4-му блоці ЧАЕС запропоновано деякі системні термінологічні уточнення.

1. Розроблено конструкцію, виготовлено вузли й оснащення високотемпературних графітових печей, що дають змогу проводити експерименти в інтервалі температур (800 - 3000) ^оС.

2. Розроблено конструкцію, виготовлено пристрій і проведено експерименти з вивчення взаємодії розплавлених тугоплавких матеріалів активної зони реактора з “холодними” матеріалами біологічного захисту реактора. Показано, що взаємодія силікатних систем (пісок, бетон) з розплавом Zr - UO₂ і ZrO₂ - UO₂ приводить до утворення коричневої або чорної пористої склоподібної кераміки.

3. Встановлено вплив вуглецевого середовища на зниження температури плавлення систем Zr - UO₂ і ZrO₂ - UO₂. Шляхом експерименту показано, що в присутності вуглецю температура плавлення вказаних систем знижується на 200 – 250 ^оС.

4. Експериментально показано, що процес формування ЛПВМ у вакуумі з використанням оксиду магнію в шихті вихідних матеріалів відбувається в діапазоні температур 1500 – 1650 ^оС. Заміна оксиду магнію на серпентиніт знижує температуру формування кераміки до (1400 - 1550) ^оС.

5. Встановлено, що температурний інтервал утворення кераміки в атмосфері повітря лежить у межах (1400 - 1550) ^оС і співпадає з температурою її утворення у вакуумі при використанні шихти з серпентинітом; максимальна температура в атмосфері повітря, за якої в тиглі ще зберігається кераміка, знаходиться в межах (1600 – 1650) ^оС.

6. Вивчено вплив вмісту діоксиду урану у вихідній шихті на характер кольору кераміки, що утворюється при температурі ~ 1550 ^оС в атмосфері повітря. Встановлено, що колір кераміки визначається вмістом у ній діоксиду урану. За результатами аналізу визначено порогове значення концентрації діоксиду урану, що визначає зміну кольору кераміки від світло-сірого до світло-коричневого, яке лежить в інтервалі концентрацій (4,99 - 9,66) % мас.

7. Виявлено, що швидкість охолодження розплаву впливає на характер блиску поверхні кераміки: при швидкості охолодження 100 ^оС/хв отримано кераміку з блискучою поверхнею. При зниженні швидкості охолодження до 0,5 ^оС/хв отримувана кераміка мала матову поверхню, незалежно від її кольору та внутрішньої структури.

8. Встановлено, що гранулометричний склад вихідної шихти (принаймні в досліджуваному інтервалі розмірів), а також швидкість охолодження розплаву не мають суттєвого впливу на структуру отриманої кераміки.

9. Підтверджено, що головними джерелами тепла в процесі утворення ЛПВМ були енергія радіоактивного розпаду продуктів поділу урану та плутонію, а також енергія згоряння (окислення) графіту кладки активної зони реактора. Продемонстровано, що більш високопотенційні механізми енерговиділення (некерований розгін на миттєвих нейтронах та пароцирконієва реакція) не брали безпосередньої участі в процесах формування ЛПВМ, натомість внесли основний вклад у підготовку умов та параметрів (“агломератизація” шихти) для “доменного процесу”, у результаті якого відбувалося формування (“варка”) ЛПВМ у першому квадранті приміщення 305/2.

10. Металографічний аналіз зразків кераміки виявив, що склад одержаних матеріалів значною мірою залежить від температури відпалу й співвідношення вихідних компонентів у шихті.

11. Виконано оцінку факторів, що визначають потенційний екологічний вплив ЛПВМ, зокрема впливають на їх руйнування. Проведений детальний аналіз можливості руйнування ЛПВМ унаслідок дії внутрішнього самоопромінення від розпаду альфа-випромінювачів, що складають ЛПВМ, дозволив зробити висновок про те, що в майбутньому, яке охоплює й значно перевищує ймовірні терміни існування об’єкта “Укриття” (до 10⁴ років), нижню межу поглинутої дози від альфа-частинок, з якої починаються суттєві зміни властивостей силікатної матриці ЛПВМ 4-го блока, перевищено не буде. Таким чином, деградація та руйнування ЛПВМ в “Укритті”, що спостерігаються сьогодні, обумовлені, напевно, іншими причинами (головним чином кліматичного та ерозійного характеру).

12. Показано, що отримані раніше у деяких дослідженнях дані щодо підвищеного вмісту ²³⁵U у зразках грунту з ближньої зони довкола ЧАЕС не мають жодного відношення до паливного завантаження реактора 4-го блока ЧАЕС.

Перелік опублікованих робіт

1. Пазухин Э.М., Боровой А.А., Рудя К.Г. О возможности разрушения лавообразных топливосодержащих материалов 4-го блока Чернобыльской АЭС под действием внутреннего самооблучения от источников альфа-частиц // Радиохимия. – 2002. – Т. 4, вып. 6. – С. 558 - 563.

2. Пазухин Э.М., Рудя К.Г., Изотопный состав урана в ЛПВМ 4-го блока и в выпадениях ближней зоны Чернобыльской АЭС // Там же. - С. 564 - 568.

3. Bondarenko V.N., Glygalo V.N., Goncharov A.V., Kolot V.Ya, Mazilov A.V., Rudya K.G., Sukhostavetz V.I., Tolstolutskiy A.G. X, g, b-spectrometric investigation of Chernobyl “hot particles” nuclide composition. //Problems Atomic Science and Technology. - 2001. - No. 1, series: Nuclear Physics Investigation (37). - Р. 86 - 88.

4. Dikiy N.P., Dovbnya A.N., Karnaukhov I.M., Lyashko Yu.V., Mazilov A.V., Shevyakova E.P., Tolstolutskiy A.G., Uvarov V.L., Glygalo V.N, Rudya K.G.. Investigation of Chernobyl 4-th unit materials by gamma activation method // Problems of Atomic Science and Technology. - 2002. – No. 2, series: Nuclear Physics Investigation (40). - Р. 58 - 60.

5. Rudia K. Lines on the Long-Term Strategy Toward Transformation of the Destroyed 4th Unit into Ecologically Safe System, ISSN 0452-9910 // Condensed Matter Physics. - 1997. – No. 12. - Р. 1 - 4.

6. Дикий Н.П., Шевякова Э.П., Довбня А.Н., Неклюдов И.М., Уваров В.Л., Ляшко Ю.В., Медведева Е.П., Саенко С.Ю., Толстолуцкий А.Г., Глыгало В.Н. (МЧЦ), Рудя К.Г. (МЧЦ). Спектрально-минералогические и ядерно-физические исследования образцов бетона 4-го блока ЧАЭС // Тр. 14-й Междунар. конф. по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению, 12 - 17 июня 2000 г., Алушта. - Харьков, 2000. - С. 284 - 285.

7. Бондаренко В.Н., Глыгало В.Н. (МЧЦ), Гончаров А.В., Гончаров И.Г., Колот В.Я., Мазилов А.В., Рудя К.Г. (МЧЦ), Сухоставец В.И., Толстолуцкий А.Г. Исследование радионуклидного состава Чернобыльских “горячих” частиц // Там же. - С. 307 - 306.

8. Бородин О.В., Брык В.В., Воеводин В.Н., Глыгало В.Н., Кузьмичев М.А., Неклюдов И.М., Рудя К.Г., Толстолуцкий А.Г. Электронно-микроскопические исследования пыли с топливосодержащимися массами объекта “Укрытие” // Там же. - С. 350 - 351.

9. Дикий Н.П., Довбня А.Н., Карнаухов И.М., Ляшко Ю.В., Мазилов А.В., Толстолуцкий А.Г., Уваров В.Л., Шевякова Э.П., Глыгало В.Н., Рудя К.Г.. Исследование гамма активационным методом материалов 4-го блока ЧАЭС // Тез. докл. XVII Междунар. сем. по ускорителям заряженных частиц, 17 - 23 сент. 2001 г., Алушта. - Харьков, 2001. - С. 222.

10. BondarenkoV.N., Glygalo V.N., Goncharov A.V., Kolot V.Ya, Mazilov A.V., Rudya K.G., Pistryak V.M., Sukhostavetz V.I., Tolstolutsky A.G., Zats A.V. Application of the elektrostatic acceleratop “Sokol” for investigation of uraniym microparticles allocation in object “Shelter” // Там же.- С. 223.

11. BondarenkoV.N., Glygalo V.N., Goncharov A.V., Kolot V.Ya, Mazilov A.V., Rudya K.G., Sayenko S.Yu., Sukhostavetz V.I., Tolstolutskiy A.G. Investigation of Chernobyll LFSM radionuclide composition // Тез. докл. XVII Междунар. сем. по ускорителям заряженных частиц, 17 - 23 сент. 2001 г., Алушта. - Харьков, 2001. - С. 234.

12. Брык В., Гончаров А., Карнаухов И., Лапшин В., Мазилов А., Толстолуцкий А., Уваров В., Шевякова Э., Глыгало В., Рудя К. Исследование микроструктуры, физико-химических и нуклидных характеристик пыли, порошкоподобных проб и конструкционных материалов объекта “Укрытие” // Тез. докл. V ежегод. науч.-практ. конф. Международного Чернобыльского центра “В XXI столетие с безопасными ядерными технологиями”, 12 – 14 сент. 2001 г., Славутич. - Славутич, 2001. - С. 130 - 133.