Колябіна Ірина Леонідівна. Особливості розподілу урану та стронцію в матеріалах захисного шару приповерхневих сховищ радіоактивних відходів : Дис... канд. наук: 21.06.01 - 2007.
Анотація до роботи:
Колябіна І. Л. Особливості розподілу урану та стронцію в матеріалах захисного шару приповерхневих сховищ радіоактивних відходів. – Рукопис.
Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата геологічних наук за спеціальністю 21.06.01 – екологічна безпека. – Інститут геохімії навколишнього середовища НАН та МНС України. – Київ, 2007.
Метою роботи є визначення особливостей розподілу урану та стронцію в матеріалах нижнього захисного шару приповерхневих сховищ твердих радіоактивних відходів. Об’єктом дослідження є розподіл стронцію та урану у нижньому захисному шарі приповерхневих сховищ ТРВ. Предметом дослідження є механізми фіксації урану та стронцію компонентами НЗШ за прогнозованих умов приповерхневих сховищ ТРВ.
Виконано: поповнення, адаптація до методу мінімізації енергії Гіббса, реалізація в рамках програмного комплексу GEM та верифікація моделей сорбції урану та стронцію на оксидах кремнію, монтморилоніті та гідроксиді Fe(III).
Для опису поглинання речовин піщано-глинистими породами з декількома сорбентами розроблено фізико-хімічну модель «ефективних фаз», яка дозволяє одночасно враховувати сорбцію на мінералах однакового хімічного складу з різними термодинамічними властивостями. Оцінено умови, які потенційно можуть скластися у НЗШ під впливом інших конструкційних елементів сховища . Встановлено основні закономірності розподілу Sr та U(VI) у мінеральних компонентах НЗШ сховищ ТРВ. Визначено основні механізми фіксації урану та стронцію в нижньому захисному шарі в залежності від фізико-хімічних умов. Отримано консервативну оцінку вмісту 90Sr у розчинах, які виходять із НЗШ.
Отримані в роботі результати дозволили зробити наступні висновки:
1. Запропонована фізико-хімічна модель «ефективних фаз» дозволяє описувати сорбцію елементів в породах, що містять мінерали однаково хімічного складу, але з різними термодинамічними властивостями. Це набуває особливого значення при оцінці фіксації U та Sr полімінеральними глинистими породами, які є потенційними матеріалами для створення НЗШ приповерхневих сховищ ТРВ.
2. Встановлено, що в піщано-глинистих породах Черкаського та Чистогалівського родовищ, що містять карбонати, поглинання стронцію відбувається по двом механізмам – сорбція на поверхні глин і фіксація у складі стронцієво-кальцієвого карбонату.
3. Оцінені найбільш вірогідні величини рН нижнього захисного шару: в області контакту НЗШ з бетонним фундаментом сховища рН = 9, в товщі шару – рН = 8, на межі контакту з підстилаючими породами – рН = 7.
4. Встановлено, що при деградації глин в нижньому захисному шарі сховищ твердих низько- і середньоактивних відходів під впливом порових вод бетону, що надходять, зростає роль фіксації стронцію у складі кальцієво-стронцієвого карбонату. За консервативною оцінкою, 25 % деградація глини при її вмісті у НЗШ 20% не буде суттєво впливати на ємність поглинання по стронцію.
5. Показано, що за прогнозованих умов нижнього захисного шару приповерхневих сховищ ТРВ кількість карбонатів в природних піщано-глинистих породах не впливає на поглинання урану. Механізм фіксації залежить від фізико-хімічних умов та наявності гідроксидів заліза. У присутності гідроксидів Fe, за фізико-хімічних умов контакту шару із залізобетонною плитою, уран сорбується на гідроксидах заліза та оксидах кремнію, за фізико-хімічних умов товщі шару – на гідроксидах заліза, оксидах кремнію та на глинах, за фізико-хімічних умов контакту із вміщуючими породами – на гідроксидах заліза та на глинах. У відсутності гідроксидів Fe, за фізико-хімічних умов контакту шару із залізобетонною плитою, уран сорбується на оксидах кремнію, за фізико-хімічних умов товщі шару – на оксидах кремнію та на глинах, за фізико-хімічних умов контакту із вміщуючими породами – на глинах.
6. За консервативною оцінкою для створення НЗШ приповерхневих сховищ твердих низько- і середньоактивних відходів як потенційні матеріали найбільший інтерес представляють глини, що містять карбонати. Як потенційні матеріали для створення НЗШ можна розглядати карбонат-вміщуючі глини Ч-3 (Чистогалівське родовище), Д-1 (Черкаське родовище) і бентонітову глину Д-2 Черкаського родовища, які при 20% вмісті у НЗШ забезпечують концентрацію 90Sr у розчині на виході з нього на рівні ГДК питної води. Особливий інтерес викликає Чистогалівська полімінеральна глина Ч-3, оскільки Чистогалівське родовище розташовано безпосередньо в Зоні відчуження і витрати на транспортування глин до майданчика будівництва приповерхневих сховищ ТРВ будуть мінімальними.
Публікації автора:
Шибецький Ю.А., Колябіна І.Л. Дослідження захисних властивостей сорбційного шару сховищ твердих радіоактивних відходів комплексу «Вектор» // Зб. наук. праць ІГНС. – К., 2000. – вип.1. – C. 78-92. (Автором проаналізовано систему інженерних бар’єрів приповерхневих сховищ РАВ комплексу «Вектор» та запропоновано камерну модель системи сховище – бентонітовий шар, виконано оцінку розподілу стронцію у бентонітовому шарі).
Колябіна І.Л., Бондаренко Г.М. Моделювання розподілу радіонуклідів на глинистих фракціях ґрунтів зони відчуження // Пошукова та екологічна геохімія. – К., 2001. – №1. – С. 44-50. (Автором розроблено модель і виконано оцінку розподілу радіонуклідів у ґрунтах зони відчуження).
Колябіна І.Л. Моделювання сорбції стронцію та шестивалентного урану на оксидах кремнію // Зб. наук. праць ІГНС. – К., 2006. – вип.13. – C. 45-55.
Синицин В.О., Колябіна І.Л., Савенюк С.П., Самчук Б.І. Розрахунок рівноважного мінерального складу піщано-глинистих порід методом мінімізації вільної енергії Гіббса // Зб. наук. праць ДНТУ / Сер. Гірничо-геологічна. – Донецьк, 2006. – вип.111, Т. 1. – С. 104-113. (Автором виконано верифікацію моделі твердих розчинів глинистих мінералів та обчислено мінеральний склад піщано-глинистих порід Черкаського та Чистогалівського родовищ).
Колябіна І.Л. Моделювання сорбції стронцію на монтморилоніті // ІІ Міжнародна науково-практична конференція «Екологічна безпека: проблеми і шляхи вирішення»: Зб. наук. ст. у 2-х т., Т. 1 / УкрНДІЕП. – Х.: Райдер, 2006. – С. 208-212.
Кивва С.Л., Колябина И.Л., Пашко С.В., Проскура Н.И. та др. Моделирование процесса миграции радионуклидов в почвогрунтах. Препринт. – Чернобыль, 1992. – 51 с. (Автором розроблено теоретичні засади обчислення рівноважного розподілу радіонуклідів у грунтах).
Sinitsyn V.A., Kulik D.A., Khodorivski M.S., Kurepin V.A., Abramis A.Y., Kolyabina I.L., Shurpach N.A. Stability of mineral matter in aqueous media of the chernobyl unit-4 shelter: thermodynamic evaluation // Mat.Res.Soc.Symp.Proc. – 1997. – Vol.465. – P. 1327-1331.
Kulik D.A., Sinitsyn V.A., Khodorivski M.S., Kurepin V.A., Abramis A.Y., Kolyabina I.L. Modeling inorganic speciation in waters interacting with fuel-containing masses within the Chernobyl «Sarcophagus» // 4th International Conference on Nuclear and Radiochemistry: Extended Abstracts (8-13 September 1996). – StMalo, France, 1996. – Vol.2.
Шибецький Ю.А., Колябіна І.Л. Розробка термодинамічної моделі поведінки ізотопів стронцію в прісноводних середовищах зони відчуження // Наука. Чорнобиль-97: Зб. тез наук.-практ.конф. (11-12 лютого 1998 р.) – К., 1998. – С. 218.
Шибецкий Ю.А., Колябина И.Л. Оценка защитных свойств сорбирующего слоя хранилищ короткоживущих отходов // Строение литосферы и геодинамика: Материалы XIX Всероссийской молодежной конференции. – Иркутск: ИЗК СО РАН, 2001. – С. 221-222
Синицин В.О., Самчук Б.І., Колябіна І.Л., Польшин Е.В. Розробка і тестування термодинамічної моделі для оцінки розподілу Cs, Sr, U у піщано-глинистих породах // Міжнародний науковий семінар «Радіоекологія Чорнобильскої зони»: Тези стендових доповідей (18-19 вересня 2002 р.) – Славутич, 2002. – С. 54-55.
Sinitsyn V.A., Kolyabina I.L., Sumchuk B.I. Application of thermodynamic modeling for the assessment of natural clay performance in engineered barriers of a surface nuclear waste repository // Clays In Natural And Engineered Barriers For Radioactive Waste Confinement: Abstracts of International Meeting (December 9-12 2002). – 2002. Reims, France 2002. – Р. 439-440.