Анотація до роботи:

Закутевський О.І. Закономірності сорбції іонів U(VI) з водних розчинів на неорганічних іонітах та окиснених вуглецевих сорбентах. – Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата хімічних наук за спеціальністю 21.06.01 – екологічна безпека. – Інститут колоїдної хімії та хімії води ім. А.В. Думанського НАН України, Київ, 2008.

Дисертація присвячена вирішенню екологічного завдання з очищення водних середовищ від іонів U(VI) за допомогою сорбційних методів з використанням аморфних сферично гранульованих фосфатів і фосфатосилікатів титану, рентгеноаморфних титаносилікатів і окиснених вуглецевих сорбентів. Встановлено, що досліджені іоніти мають високі сорбційні характеристики відносно іонів U(VI). Показано існування взаємозв'язку між фізико–хімічними властивостями отриманих сорбентів та їх кінетичними й ємнісними характеристиками в процесах видалення іонів U(VI). Зроблено висновок про механізм сорбції іонів U(VI) з водних розчинів. Встановлено, що сорбенти на основі Ti, P та Si зберігають високі сорбційні властивості при видаленні урану з реальних розчинів. Показано, що застосування у сорбційних технологіях фосфату титану, модифікованого фероціанідом заліза, або рентегноаморфного титаносилікату дозволяє проводити комплексне очищення розчинів за рахунок одночасного вилучення цими сорбентами іонів U(VI), Sr(II) і Cs(I). Порівняльний аналіз властивостей досліджених сорбентів дозволив чітко розмежувати перспективні напрямки їх практичного застосування.

1. Дисертація присвячена вирішенню екологічного завдання з очищення водних середовищ від іонів U(VI) за допомогою сорбційних методів з використанням аморфних сферично гранульованих фосфатів і фосфатосилікатів титану, рентгеноаморфних титаносилікатів і окиснених вуглецевих сорбентів. В роботі встановлено взаємозв'язок між фізико–хімічними властивостями досліджуваних сорбентів та їх сорбційними характеристиками щодо іонів U(VI), що дозволило вибрати оптимальні умови процесу очищення водних розчинів та запропонувати найбільш ефективні сорбенти для вилучення іонів U(VI).

2. Встановлено, що видалення іонів U(VI) на аморфних сферично гранульованих фосфатах і фосфатосилікатах титану відбувається за іонообмінно–осаджувальним механізмом. Вперше показана подвійна функція фосфатних функціональних груп сорбенту, які беруть участь в іонообмінному та осаджувальному вилученні іонів U(VI). Сумарне поглинання іонів U(VI) у відповідності з цими двома процесами призводить до надеквівалентної сорбції, і завдяки цьому загальна сорбційна ємність досягає величин 6,0–12,0 мг–екв/г.

3. Показано, що сорбція іонів U(VI) на рентгеноаморфних титаносилікатах відбувається або за іонообмінним, або за іонообмінно–осаджувальним механізмами, залежно від умов сорбції і властивостей сорбенту, а їх максимальна сорбційна ємність знаходиться в межах від 3,6 до 6,9 мг–екв/г.

4. Визначено, що поглинання іонів U(VI) на окиснених вуглецевих сорбентах відбувається виключно за іонообмінним механізмом, а сорбційна ємність окисненого вугілля на основі абрикосових кісточок і окисненої вуглецевої тканини становить відповідно 1,7 і 2,8 мг–екв/г.

5. З’ясовано, що підвищенню ефективності процесу очищення водних розчинів від іонів U(VI) сприяє: 1) сорбція за рН розчину 5,3–6,0; 2) використання зразків із максимальними величинами V_s і S_пит та широким розподілом об’єму пор за значеннями їх ефективних радіусів; 3) застосування фосфатів і фосфатосилікатів з молярним співвідношенням P:Ti=0,8–1,0 у вихідній реакційній суміші; 4) використання технічних розчинів TiOSO₄, як вихідної сировини при синтезі, замість розчину TiCl₄, що традиційно застосовувався раніше; 5) неповне відмивання аморфних фосфатів і фосфатосилікатів титану від фосфат–іонів, що слабко пов’язані з матрицею сорбенту; 7) збільшення ступеню окиснення вуглецевих іонітів.

6. Порівняльний аналіз властивостей досліджених сорбентів дозволив чітко розмежувати перспективні напрямки їх практичного застосування. Аморфні сферично гранульовані фосфати й фосфатосилікати титану придатні для вилучення іонів U(VI) в динамічних і статичних умовах та з великих за площею водоймищ із застосуванням «Capping»–методу. Рентгеноаморфні титаносилікати слід використовувати для очищення рідких радіоактивних відходів, технічних і стічних вод у статичних умовах в широкому діапазоні рН. Випробування цих матеріалів для очищення «блокових» вод ЧАЕС дало позитивні результати. Показано також можливість комплексного очищення розчинів за рахунок одночасного видалення іонів U(VI), Sr(II) і Cs(I) рентгеноаморфним титаносилікатом або фосфатом титану, модифікованим фероціанідом заліза. Окиснені вуглецеві сорбенти доцільно застосовувати в процесах глибокого очищення води для питних потреб від мікродомішок сполук U(VI).

Публікації автора:

1) I. Zhuravlev. Uranium sorption on amorphous titanium and zirconium phosphates modified by Al³⁺ or Fe³⁺ ions / Zhuravlev I., Zakutevsky O., Psareva T., Kanibolotsky V., Strelko V., Taffet M., Gallios G. // J. Radioanal. Nucl. Chem. – 2002. – Vol. 254, № 1. – P. 85–89.

Отримання залежностей a=f(pH), кінетичних кривих та ізотерм сорбції іонів U(VI) на фосфатах титану та цирконію у різних іонних формах, їх математична обробка та аналіз, участь у написанні статті.

2) Т.С. Псарева. Сорбция урана фосфатами и фосфоросиликатами титана / Псарева Т.С., Закутевский О.И., Стрелко В.В. // Доповіді НАН України. – 2003. – № 12.– С. 130–135.

Встановлення залежності сорбційної ємності фосфатвмісних сорбентів від співвідношення P:Ti та природи титанвмісного реагенту при синтезі, аналіз механізму сорбції іонів U(VI), участь у написанні статті.

3) О.І. Закутевський. Сорбція урану сорбентами на основі фосфату та силікофосфату титану / Закутевський О.І., Псарьова Т.С., Стрелко В.В. // Хімія, фізика та технологія поверхні : міжвід. зб. наук. пр. – К. : Вид. дім “КМ Академія” – 2004, вип. 10. – С. 123–127.

Дослідження сорбції іонів U(VI) на фосфатах та силікофосфатах титану у статичних та динамічних умовах, участь в інтерпретуванні результатів та написанні статті.

4) В.В. Стрелко. Сорбция урана титаносиликатными ионитами / Стрелко В.В., Псарева Т.С., Закутевский О.И., Каниболоцкий В.А., Мелешевич С.И. // Доповіді НАН України. – 2005. – № 7. – С. 142–147.

Дослідження впливу рН розчину та фізико–хімічних властивостей титаносилікатів на їх сорбційну ємність та коефіцієнти розподілу за іонами U(VI), участь у трактуванні результатів та написанні статті.

5) О.И. Закутевский. Сорбция U(VI) из водных растворов углеродными сорбентами / Закутевский О.И., Псарева Т.С., Стрелко В.В., Картель Н.Т. // Радиохимия. – 2007. – Т. 49, № 1. – С. 61–64.

Планування експерименту та одержання даних по сорбції іонів U(VI) на окиснених вуглецевих сорбентах, їх науковий аналіз та встановлення механізму сорбції, підготовка матеріалу до публікації.

6) Пат. 39755 України, МПК B01J20/30, 20/02, C02F1/28. Спосіб одержання фероціанідвмісного сорбенту для очистки води і технологічних розчинів від радіонуклідів / Стрелко В.В., Марданенко В.К., Патриляк Н.М., Яковлєв В.І., Псарьова Т.С., Закутевський О.І., Шапошнікова Т.О., Мільграндт В.Г. ; заявник та власник патенту Інститут сорбції та проблем ендоекології НАН України. – № 2001020771 ; заявл. 02.02.01 ; опубл. 15.06.01, Бюл. № 5.

7) Пат. 76886 України, МПК C01B 33/20, 39/00. Спосіб одержання титансилікатного іонообмінника / Мелешевич С.І., Каленчук В.Г., Каніболоцький В.А., Шенк Н.І., Стрелко В.В., Псарьова Т.С., Закутевський О.І. ; заявник та власник патенту Інститут сорбції та проблем ендоекології НАН України. – № 20041210609 ; заявл. 23.12.04 ; опубл. 15.09.06, Бюл. № 9.

В роботах [6–7] отримання експериментальних даних по сорбції іонів U(VI) на досліджуваних сорбентах та їх математична обробка й аналіз, внесення пропозицій щодо умов та напрямків практичного використання сорбентів для комплексного очищення розчинів від іонів U(VI), Cs(I) та Sr(II).

8) V.V. Strelko. Sorption kinetics of uranium by titancontaining sorbents / Strelko V.V., Psareva T.S., Zakutevsky O.I. // Theoretical and experimental studies of interfacial phenomena and their technologocal applications : V Ukrainian–Polish Symposium, 4–9 September 2000 : collection of abstracts. – Odessa : SCSEIO, 2000. – Р. 202. – ISBN 966–7635–06–6.

9) V.V. Strelko. Uranium extraction by amorphous modified titanium and zirconium phosphates / Strelko V.V., Zakutevsky O.I., Zhuravlev I.Z., Psareva T.S., Kanibolotsky V.A. // Theoretical and experimantal studies of interfacial phenomena and their technological application : VI Ukrainian–Polish Symposium, 9–13 September 2001 : collection of abstracts. – Odessa : SCSEIO, 2001. – P. 248–249. – ISBN 966–7635–13–9.

10) O.I. Zakutevsky. Sorption of uranium with titanium silicates zeolites / Zakutevsky O.I., Psareva T.S., Meleshevich S.I., Shenk N.I., Kanibolotsky V.A., Strelko V.V. // Theoretical and experimantal studies of interfacial phenomena and their technological application : VI Ukrainian–Polish Symposium, 9–13 September 2001 : collection of abstracts. – Odessa : SCSEIO, 2001. – P. 283. – ISBN 966–7635–13–9.

11) Закутевский О.И. Сорбция урана титансодержащими сорбентами / Закутевский О.И., Псарева Т.С., Стрелко В.В. // Всеукраїнська конференція молодих вчених з актуальних питань хімії, 26–30 травня 2003 р. : тези доповідей. – Київ, 2003. – С. 63.

12) O.I. Zakutevskyy. Sorption of uranium on oxidized carbons / Zakutevskyy O.I., Psareva T.S., Strelko V.V., Kartel N.T. // Theoretical and experimantal studies of interfacial phenomena and their technological application : VII Polish–Ukrainian Symposium, 15–18 September 2003 : program and proceedings.– Lublin, 2003. – P. 332–334. – ISBN 83–227–2138–2.

13) O.I. Zakutevskyy. An influence of a composition of phosphates and phosphatesilicates of titanium on selective uranium sorption / Zakutevskyy O.I., Psareva T.S., Yakovlev V.I., Strelko V.V. // Theoretical and experimantal studies of interfacial phenomena and their technological application : VIII Ukrainian–Polish Symposium, 19–24 September, 2004 : book of abstracts. – Odessa, SCSEIO, 2004. – Р. 387–389. – ISBN 966–7635–46–5.

14) O.I. Zakutevskyy. Sorption of uranium (VI) from aqueous medium with carbon materials / Zakutevskyy O.I., Psareva T.S., Strelko V.V., Kartel M.T. // Combined and hybrid adsorbents: fundamentals and applications : NATO Advanced Research Workshop, 15–17 September, 2005 : programme and abstracts. – Kiev, Pushcha–Voditsa, 2005.– P. LP 26.

15) O.I. Zakutevskyy. Titanosilicate structure influence on sorption characteristics relative to uranium / Zakutevskyy O.I., Psareva T.S., Meleshevich S.I., Strelko V.V. // Theoretical and experimantal studies of interfacial phenomena and their technological application : IX Polish–Ukrainian Symposium, 5–9 September, 2005 : program and proceedings. – Sandomierz, Wolka Milanowska, Poland, 2005. – P. 336–338. – ISBN 83–227–2426–8.

16) O.I. Zakutevskyy. Sorption of uranium (VI) on phosphates of titanium / Zakutevskyy O.I., Psareva T.S., Bacherikova I.V., Stoch J. // 15^th Radiochemical Conference, 23–28 April 2006 : booklet of abstracts and conference program. – Mari’anske Lazne, Czech Republic, 2006. – P. 246. – ISBN 80–01–03474–7.

17) О.И. Закутевский. Титаносиликаты и фосфаты титана в качестве сорбентов по извлечению U (VI) из водных сред / Закутевский О.И., Псарёва Т.С., Стрелко В.В. // Двадцять років Чорнобильської катастрофи. Погляд у майбутнє : збірка доповідей міжнародної конференції, 24–26 квітня 2006 р. – К. : ХОЛТЕХ, 2006. – С. 442–443. – ISBN 966–96638–1–4.

В роботах [8–17] отримання експериментальних даних по сорбції іонів U(VI) на досліджуваних сорбентах, їх обробка, аналіз закономірностей сорбції, участь у оформленні тез, стендових або усних доповідях.